স্বামী ব্রহ্মানন্দ যখন সঙ্ঘের দায়িত্বভার গ্রহণ করেন তখন ভারতের বেশ কিছু স্থানে এবং বিদেশেও রামকৃষ্ণ ভাবধারার প্রচার ও প্রসার সবেমাত্র শুরু হয়েছে। সেসময় তাই প্রয়োজন ছিল এমন এক বলিষ্ঠ সুদৃঢ় ও সর্বাবগাহী নেতার যাঁর ছত্রচ্ছায়ায় এই সদ্য অঙ্কুরিত চারাগাছ ভবিষ্যতে বনস্পতি হওয়ার মতো রসদ পায়। মহারাজ মিশনের সেবাকাজের প্রসারে প্রথম থেকেই উৎসাহী ছিলেন। ১৯০৩ সালে তিনি কাশী যান। স্বামীজীর ইচ্ছানুসারে মহাপুরুষ মহারাজের তত্ত্বাবধানে সেখানে অদ্বৈত আশ্রম স্থাপিত হয়। ওখানে স্বামীজীর সেবাভাবে ভাবিত কাশীর কয়েকজন যুবক ‘Poor Men’s Relief Association’ নামে একটি সংস্থা গঠন করেছিল। তারা কাশীবাস করতে আসা অসুস্থ গরিব মানুষদের সেবাশুশ্রূষা করত। সংস্থার কাজকর্ম স্বামীজীর দৃষ্টি আকর্ষণ করে। তিনি স্বামী ব্রহ্মানন্দকে বলেন, “এই সংস্থার ওপর দৃষ্টি রেখো।” অবশেষে স্বামী ব্রহ্মানন্দের বিশেষ আগ্রহে সংস্থাটি রামকৃষ্ণ মিশনের অন্তর্ভুক্ত হয় এবং পরবর্তী কালে ‘রামকৃষ্ণ মিশন সেবাশ্রম’ নামে পরিচিত হয়। কাশীর এই দুটি কেন্দ্রেরই সর্বাঙ্গীণ উন্নতির ব্যাপারে তিনি যত্নপর হন। ১৯০১ সালে উত্তরপ্রদেশের কনখলে স্বামীজীর নির্দেশে ও স্বামী কল্যাণানন্দের আন্তরিক প্রচেষ্টায় তিনটিমাত্র চালাঘর নিয়ে শুরু হয় পীড়িত সাধুদের সেবার কাজ। স্বামী ব্রহ্মানন্দ মহারাজ কনখলে স্বামী কল্যাণানন্দের অক্লান্ত সেবাকাজ দেখে অত্যন্ত খুশি হয়ে উৎসাহ দেন। সেজন্য কিছু অর্থ সংগৃহীত হয়। স্থায়ী সেবাশ্রম স্থাপনের উদ্দেশ্যেও জমিও কেনা হয়। মহারাজের আদেশে স্বামী বিজ্ঞানানন্দ সেখানে নতুন বাড়ি তৈরি করেন।
১৯০৪ খ্রিস্টাব্দের শেষে ভাগলপুর ইত্যাদি স্থানে প্লেগ মহামারির আকার ধারণ করলে সেখানে মহারাজের নির্দেশে ও উৎসাহে সেবাকাজ শুরু হয়। ক্রমে বিভীষিকা কেটে গিয়ে অবস্থা আয়ত্তে আসে। শ্রীশ্রীজগন্নাথধাম পুরীতেও মহারাজ অনেকবার গিয়েছিলেন। সেখানে চক্রতীর্থ নামক সমুদ্রতীরবর্তী একটি স্থানে মহারাজ গভীর ভাবাবিষ্ট হয়েছিলেন। পরবর্তী কালে তাঁরই ইচ্ছানুসারে বলরামবাবুর পুত্র রামকৃষ্ণ বসু স্থানটি কিনে নিয়ে রামকৃষ্ণ মঠকে দেন। গড়ে ওঠে বর্তমান রামকৃষ্ণ মঠ। পুরীর কাছে ভুবনেশ্বরও মহারাজের প্রিয় স্থান। ১৯১৭ সালে ভুবনেশ্বরে গিয়ে নিজে তিনি জমি নির্বাচন করেন। বলতেন, “ভুবনেশ্বর গুপ্তকাশী, শিবক্ষেত্র। অতি অল্প সাধনেও সাধক সেখানে উন্নতি লাভ করতে পারে।” মঠের সাধু-ব্রহ্মচারীদের শারীরিক বা আধ্যাত্মিক উন্নতিসাধনের ক্ষেত্র হিসেবে তিনি ভুবনেশ্বরকেই অগ্রাধিকার দিয়েছেন। ওই মঠের বিশাল জমিটিকে তিনি নানা জায়গা থেকে নিয়ে আসা বিভিন্ন ফুল ও ফলের গাছ দিয়ে সাজিয়েছিলেন। বলতেন, “ছেলেরা সব এসে এখানে সাধন-ভজন করবে, আমি দেখে আনন্দ পাব।” এছাড়া এলাহাবাদ রামকৃষ্ণ মঠের বিস্তারেও তাঁর অবদান কিছু কম নয়। এভাবে পর্যালোচনা করলে দেখা যায়, যেসব প্রসিদ্ধ তীর্থে তিনি গেছেন, সেখানেই মঠ বা মিশনের কেন্দ্রস্থাপনে এবং তার সর্বাঙ্গীণ উন্নতিসাধনে সচেষ্ট হয়েছেন।